有机-无机钙钛矿最新 Science 探讨碱金属阳离子添加量与卤素分布的关系
【引言】
目前已录得最高转换效率的铅卤钙钛矿太阳能电池（PSCs）是由混合的甲胺等有机阳离子和混合的溴、碘等卤素阴离子制备形成的。研究人员发现，调控有机/无机离子的化学计量数是实现高效光电流的关键。然而，前驱体的化学计量数的调控以及碱金属的引入对改善材料性能、稳定性等方面的机理探索依然还处在起步阶段。
【成果简介】
近期，的 美国麻省理工学院的 J.-P. Correa-Baena 、T. Buonassisi 和加州大学圣地亚哥分校的 D. P. Fenning（共同通讯作者）等人利用纳米分辨率级的绘图成像技术阐释了钙钛矿中碱金属的元素分布及其对材料电子学性质以及器件性能的影响。研究人员利用基于同步加速器的纳米尺度 X 射线荧光成像（n-XRF）绘制了多离子钙钛矿的元素分布，实验发现随着碘化铯或者碘化铷/碘化铯混合物的引入，卤素分布变得更加均匀。瞬态吸收光谱也表明，相比起碘化铷/碘化铯钙钛矿，没有引入碱金属碘化物的钙钛矿薄膜在电荷载流子动力学上也表现出更加明显的异质性。研究还进一步发现，少量碱金属的引入虽然能够使得卤素分布更加均一，然而当碱金属的加入量超过 1%（化学计量数）时，就会容易形成第二相富含碱金属的聚集体，从而诱导载流子在碱金属簇上复合重组。因此，该项研究对于调控碱金属卤化物
的添加量具有指导性意义。2019 年 02 月 08 日，相关成果以题为“Homogenized halides and alkali cation segregation in alloyed organic-inorganic perovskites”的文章在线发表在Science 上。
【图文导读】
图 1 钙钛矿薄膜以及太阳能电池表征
图 2 卤素分布表征
图 3 钙钛矿中铷的元素分布表征
图 4 钙钛矿中铷聚集体的化学本质和电子学性质